שבוע לאחר פרוץ מלחמת העולם השנייה, יצאו את ורשה המופצצת שני זוגות – עליזה ומנחם בגין ואיתם חבריהם פרידה ונתן פרידמן-ילין, זוג טרי שהתחתן זה עתה. לאחר מסע מפרך של חודש ימים, ברכבות, על גבי עגלות סוסים ובעיקר ברגל, הגיעו אל וילנה בירת ליטא, שהייתה עדיין עצמאית. שם נפרדו דרכיהם. בגין, ראש בית"ר בפולין, נעצר בידי הסובייטים, שהשתלטו על ליטא. פרידמן ילין, הזהיר והחשדן, הצליח להגיע לארץ ישראל. בארץ הם נפגשו מחדש. בגין, שהשתחרר מצבא הגנרל אנדרס הפולני, מונה למפקד האצ"ל. נתן פרידמן-ילין בן ה-26, לימים, ילין-מור, הצטרף אל אברהם שטרן 'יאיר' ולאחר רציחתו, נעשה, עם יצחק שמיר וישראל אלדד שייב, למפקד הלח"י. עוד מנהיג צעיר של יהדות פולין, שהגיע גם הוא באותם ימים לווילנה בדרכו ארצה, ד"ר משה קליינבוים-סנה, נתמנה זמן קצר לאחר הגיעו, לראש המפקדה הארצית של ארגון ההגנה, שר הביטחון של המדינה בדרך. בתום מלחמת העולם נפגשו השלושה שוב (בגין-ילין-סנה) והקימו את 'תנועת המרי העברי', ארגון גג של שלוש המחתרות, כדי להביא לסילוק הבריטים מהארץ.
"כמה פעמים בחייו נפגש אדם באדם ובהיפרדו ממנו הוא מרגיש ויודע, כי שוב אין הוא אותו אדם? כי מעתה יהיו חייו מתנהלים במסלול אחר, שונה מזה שעד עתה? כי מה שהיה עד כה לא היה אלא הכנה לקראת מה שיבוא?", פתח ילין-מור את ספר זיכרונותיו 'שנות בטרם' על פגישתו עם אברהם שטרן יאיר.
חייו של ילין-מור השתנו בעקבות פגישתו עם יאיר בקיץ 1937. יאיר, אז חבר מפקדת האצ"ל, הגיע לפולין לארגן מתגייסים עבור המחתרת. ילין-מור, שחש ייאוש מחוסר האונים ומן הפער בין ההצהרות למעשים של התנועה הרביזיוניסטית, אימץ בהתלהבות את האופק החדש שיאיר פתח בפניו: מלחמת שחרור נגד השלטון הבריטי והקמת מדינה יהודית בארץ ישראל. חזונו של יאיר היה בניית צבא של ארבעים אלף צעירים מאומנים שיפלשו באוניות לארץ, יחברו כאן לאנשי האצ"ל שיכריז על מרד נגד הבריטים. באותו ערב הצטרף ילין-מור למלחמה על שחרור הארץ. בשליחות יאיר הוא עבר את פולין לאורכה ולרוחבה ברכבות ובנה 'תאים לאומיים', גיוס חניכי בית"ר אל האצ"ל. חלקם הצליחו לעלות ארצה ולהצטרף למאבק. בפני רוב חניכי תנועת הנוער ההמונית והתוססת נסגרו שערי הארץ והם נרצחו בשואה. ב-1938 מונה ילין-מור, לצד חברו מאז ועד ליום מותו, שמואל מרלין, לעורך העיתון 'די טאט', שהביא את עמדת האצ"ל על המתרחש בארץ אל הציבור היהודי בפולין וקרא להם לברוח מפולין לפני שיהיה מאוחר מדי. כאמור, עם פרוץ המלחמה הגיע לווילנה, ואחרי כשנה, בינואר 1941, הגיעו פרידה ונתן ילין-מור לתל אביב והצטרפו מיד בבואם אל לח"י.
ילין-מור, 'גרא' בשמו המחתרתי, הפך לעוזרו הקרוב של יאיר, שכחצי שנה קודם לכן פילג את האצ"ל על רקע התנגדותו להפסקת המלחמה בבריטים והקים את הארגון הצבאי הלאומי בישראל, לימים לח"י. הבריטים ראו בהם 'גיס חמישי' המחבל במאמץ המלחמה בנאצים, בעוד שיאיר מחפש דרך להציע לגרמנים ברית, בבחינת 'אויבו של אויבי הוא ידידי', במטרה להציל יהודים ולהסתייע בהם לעצמאות עברית. הוא שלח את ילין-מור להיפגש עם מנהיגי ארצות הבלקן כדי שיאפשרו ליהודים לצאת. בכסות של מהנדס יצא ילין-מור לחאלב, שם נעצר בידי הבריטים לאחר שערכו חיפוש בביתו בתל אביב וחשפו את כתובתו בסוריה. אשתו פרידה נעצרה ונכלאה במחנה המאסר לנשים בבית לחם לחמש שנים ושוחררה רק בסוף 1947. בארכיון ילין-מור בספרייה הלאומית שמור פנקס קטן שבו רשם את סדר יומו כמהנדס העוסק בבניית מחנה לצבא הבריטי עד למאסרו.
אז גם נודע לו על רצח יאיר. למרות שהמחתרת כמעט וחוסלה, חבריה ומפקדיה פרשו, התייאשו או נאסרו, ילין-מור החליט להמשיך במאבק. בראש המחתרת עמדו עתה שלושה: יצחק שמיר, 'מיכאל', האחראי על המבצעים, ישראל שייב 'אלדד' על ההסברה וילין-מור, בסיס המשולש, המוח הפוליטי של המחתרת והאחראי על קשרי החוץ שלה. כל השנים היה לפחות אחד מהשלושה בכלא, והקשר ביניהם נשמר בפתקים או במכתבים מוצפנים.
בעיתון הלחי שחזר להופיע פרסם את מאמרו 'לשבור את בתי הסוהר', שבו קרא לחברי המחתרת לעשות הכול כדי לחזור להלחם. לימים הורה לאנשי המחתרת לשאת אקדח ולהלחם עד הכדור האחרון ולא להאסר. שמיר ברח מהכלא והחל לבנות את המחתרת מחדש. ב-1 בנובמבר 1943 התעוררו שומרי מחנה המעצר בלטרון למציאות שכאילו נלקחה מסרט מלחמה הוליוודי נוסח 'הבריחה הגדולה'. באותו לילה הצליחו עשרים מאנשי הלח"י בראשות ילין-מור, שבחר את המצטרפים, לברוח מהמחנה מתוך מנהרה באורך 75 מטרים שאותה חפרו מתחת לאחד מהצריפים, ואת האדמה בה חפרו לאיטם – העבירו לגינה שאותה טיפחו בפתח הצריף.
ילין-מור היה שותף בהחלטות המרכזיות של פעולות המחתרת שדגלה בטרור אישי, בהן הניסיון לחסל את הנציב העליון הרולד מק-מייכל שניצל בנס, ורצח שר המושבות הבריטי הלוד מוין ב-6 בנובמבר 1944 בקהיר, בידי חברי המחתרת אליהו חכים ואליהו בית צורי. השניים הפכו את משפטם לזירת הסברה של מטרות המחתרת וזכו להפגנות אהדה ותמיכה של צעירים מצריים.
בארץ החל הארגון לצבור אהדה גם בקרב צעירים מתנועת העבודה, בהם אנשי פלמ"ח.
ייתכן כי זו הסיבה שלא נפגע בזמן הסזון, שבו נעצרו אנשי אצ"ל בידי יחידה מיוחדת של הפלמ"ח והוסגרו לבריטים. ילין-מור הציג הסבר אחר. בעוד שבגין הורה לאנשיו לא להתנגד, הרי שלפגישתו עם מפקד ההגנה אליהו גולומב, הגיע ילין-מור עם אקדח בחגורתו, הניח אותו על השולחן והודיע כי כל פגיעה באיש לח"י תתקל בתגובה נגדית. "בשבילנו הבריטים הם שלטון זר, שחובה להלחם בו ולא להעזר בו…לא תהייה עוד מלחמת אחים חד צדדית. הואיל ואין ברשותנו התנאים שלרשותכם, פתוחה לפנינו דרך תגובה יחידה: להוציא להורג את האחראים לפגיעה באנשינו", איים על גולומב, כפי שתיאר זאת בספרו 'לוחמי חרות ישראל'. בהמשך הזמן ניהל גם את המגעים עם אנשי האצ"ל וההגנה על 'הקמת תנועת המרי העברי' שפעלה כמסגרת משותפת של שלוש המחתרות כתשעה חדשים, עד פיצוץ מלון המלך דוד בידי האצ"ל.
כאשר נאסר שמיר ב-1946 והוגלה לאפריקה, הוא הפקיד בידי ילין מור גם את האחריות לפעולות המחתרת. הלח"י היה כבר אז ארגון תערובת של אנשי שמאל וימין, דתיים וחילוניים, יוצאי בית"ר והאצ"ל לצד חניכי השומר הצעיר. המשותף לכולם: האמונה כי העצמאות תקום רק במלחמה בבריטים. הוא התווה ללח"י דרך חדשה של ארגון פוליטי לוחם השואף ל'נייטרליזציה של המזרח התיכון", ושלח את אנשיו להקים תאים ולקשור קשרים בחו"ל. בהקמת המדינה הוחלט על פירוק הלח"י וילין-מור סקר בשייח' מוניס מסדר מיוחד של אנשיו שעלו לראשונה מהמחתרת והתגייסו לצה"ל. לאחר רצח הרוזן ברנדוט בידי אנשי הלח"י בירושלים, נשפט ילין-מור בבית דין צבאי יחד עם מתיתיהו שמואלביץ', לימים מנכ"ל משרד ראש הממשלה. לאחר מאסר של שנה, שוחרר בחנינה כללית ונבחר לכנסת הראשונה בראש 'מפלגת הלוחמים' שאותה הקימו יוצאי הלח"י. בוועידה הארצית הראשונה של המפלגה הצעירה התברר כי הרוב מזדהים עם ילין-מור ועם יצחק שמיר שהתוו לקבוצה קו סוציאליסטי. קבוצת המיעוט הימנית בראשות ישראל אלדד פרשה, והמפלגה דעכה.
"אילו נשאל מישהו בראשית 1949, למי משלושת חברי מרכז לח"י יש סיכוי הסביר ביותר להיות ראש ממשלת ישראל, היה עונה בלי היסוס: 'לנתן ילין מור'", כתב עליו אורי אבנרי. אבל ילין-מור לא השתלב במפלגות הקיימות ופנה, כרבים מיוצאי המחתרות שהתקשו למצוא פרנסה במדינה הצעירה, לעסקים פרטיים.
בעקבות התנגדותו לברית הישראלית עם בריטניה וצרפת במבצע סיני ב-1956, הקים עם אורי אבנרי ועם חבריו מהלח"י בועז עברון, שלמה בן שלמה, יעקב ירדור ואחרים את 'הפעולה השמית', ששקדה על פרסום מצע בשם 'המנשר העברי', שהציג בפעם הראשונה אופציה להקמת מדינה פלסטינית לצד מדינת ישראל. הקבוצה פרסמה דו שבועון פוליטי-ספרותי בשם 'אתגר' שהופיע עד 1967 בעריכת ילין-מור, שגייס כותבים צעירים כמו מאיר ויזלטיר, דליה רביקוביץ, מקסים גילן, דן אלמגור, אהוד בן עזר ואחרים. אבנרי מספר כי ילין-מור היה העורך הטוב ביותר שפגש עם שליטה מעוררת קנאה בעברית. לדבריו, הוא גם היה בעל יכולת מופלאה לגיוס תורמים והביא את הכסף לקיום העיתון. ב-1960, בשיא הרומן הצרפתי-ישראלי, הקימו ילין-מור וחבריו לפעולה השמית את 'הוועד למען אלג'ריה החופשית' ויצרו קשר עם לוחמי המחתרת שלחמו לשחרור אלג'יריה משלטון צרפת. שמו של הלח"י, 'כנופיית שטרן' הנודעת, נחשב לתעודת כבוד בעיני אנשי מחתרות ברחבי העולם והאלג'יראים התעניינו אם יוכלו לקבל עזרה והדרכה מיוצאי הלח"י.
אחרי מלחמת ששת הימים הפך ילין-מור לאחד מראשי מחנה השלום, קרא להחזרת השטחים, להקמת מדינה פלסטינאית לצד ישראל ולא פחד לפעול עם אנשי רק"ח השנואים ולחתום על עצומות נגד מעשי צה"ל בשטחים שעוררו אז התנגדות עזה בציבור. בספטמבר 1971 ביקר בין השאר בברית המועצות שאסרה על ישראלים לבקר בתחומה, במשלחת מיוחדת בחסות רק"ח שכללה שישה חברים. תיק עבה השמור בארכיונו מלמד על הסערה הגדולה שעורר הביקור בציבור הישראלי.
לפרנסתו ערך ילין-מור עיתון כלכלי-יומי שהוציא חברו למחתרת, הפרסומאי אליעזר ז'ורבין, כתב טורים פוליטיים וזיכרונות אישיים ב'הארץ' וזכה לפופולאריות רבה ככותב דווקא בעיתון יידיש בניו יורק שהיה קרוב לתנועת חב"ד 'דער אלגעמיינער ז'שורנאל'.
באותן שנים נעשה הקרע בין ילין-מור לחלק מחבריו בלח"י לאיבה של ממש מצידם אל מפקדם לשעבר. הוא הושמץ, הוחרם, ונרדף, כאשר מיעוט מתוכם ממשיך ללוות אותו בנאמנות כל השנים. עם אלדד ואנשיו נוצר קרע שלא התאחה. עם שמיר שמר כל השנים על חברות איתנה. כשנבחר שמיר לתפקיד יו"ר הכנסת הגיע ילין-מור ללשכתו והשניים התחבקו ארוכות. כשנפטר ב-18 בפברואר 1980, הספיד אותו שמיר ליד הקבר: "הלב בוכה על הכישרון הגדול שלא מצא את האפיק הנכון". ילין-מור, אדם עם חוש הומור שידע לשתות, אהב אוכל טוב ושיחה טובה, אבל לצד זה נשאר כל חייו לוחם קשוח ונאמן לדרכו, לא ויתר ולא התכופף, וגם לא שמר טינה. כשהוחלט להכיר לאנשי הלח"י בחברותם במחתרת לצורך חישובי פנסיה, היה זה ילין-מור שהיה צריך להנפיק לכל אחד מהם, גם אלו שתקפו והשמיצו אותו, אישור על חברות במחתרת, שליחות שאותה מילא ללא היסוס.
ילין-מור לא הבין את אלו שלא הבינו את השינויים בדרכו מהרביזיוניזם אל הקומוניזם, מהימין הקיצוני אל השמאל הקיצוני, מארץ ישראל משני גדות הירדן אל שתי מדינות לשני עמים. במכתב מ-29.9.74 אל העיתונאי יוסי אחימאיר שפורסם בכתב העת 'האומה', בשולי מאמר של ההיסטוריון איש הלח"י וחבר קיבוץ עין חרוד מאוחד, ד"ר זאב איבינסקי, כתב ילין-מור, בין השאר:
"לדעתי חייב כל אדם להילחם תמיד בעד העניין שהוא בעיניו המרכזי בחיי חברתו. לפני 30 שנה ויותר האמנתי בכל לבי, כי השגת החירות, העצמאות, הריבונות המדינית – היא הקובעת לעתידנו. הייתי בטוח שאם נכשל במשימה זאת, לא תהיה תקומה לעם, לא בארץ ולא בארצות הפזורה… על כן נכון הייתי לתת את חיי להשגת המטרה הגדולה. השגנו אותה. ניתנת בידינו צבת, שבה אנו יכולים לעשות הרבה לעתידנו. בתנאי – בתנאי שההישג לא יהיה בחינת אפיזודה קצרת ימים. על כן מאמין אני, בכל לב גם הפעם, כי בתקופתנו המטרה הגדולה הקדושה ביותר היא – לרשום את קיום מדינת ישראל כעובדה קיימת, מקובלת על העולם, עובדה שאין עליה עוררין. את זאת אנו יכולים להשיג רק על ידי שלום עם שכנינו, על ידי התפייסות היסטורית אתם. בשבילי השגת מטרה זאת, שבה – לדעתי – תלויים חיי עמי ומדינתי – אני נכון להקריב הרבה, כמו אז… על כן לא אני צריך להשיב על השאלה, מדוע אני הולך בדרך שאני הולך. אחרים, זולתי, חייבים להשיב: מדוע החליד מוחם? מדוע הסתייד שכלם? מדוע קפאה הבנתם".